奋进的暑期丨化学化工学院方煜教授课题组在多孔材料领域取得系列进展

近日，化学化工学院方煜教授课题组在多孔材料领域取得研究进展，解决了“双金属MOF中两种金属宏观和微观的空间分布”以及“同构的MOF材料仅通过簇掺杂能否做出催化选择性”等两个问题。

双金属MOF一般认为两种金属元素在MOF中是均匀分布的，这里由于Ce掺杂到Zr6簇中，在微观结构中是不均匀的。并且，由于动力学因素，在单颗MOF纳米颗粒中两种元素也是不均匀的，通过酸处理和热处理辨明了蛋黄壳型Zr/Ce-UiO-66（YSS）是具备两个壳层和两个核层的结构。对于催化性能研究聚焦于Ce这个易变价的活性物种，单层中空结构由于大量CeIV被去除，氧化性显著低于蛋黄壳结构，只能生成亚胺产物；双层中空结构由于Ce和Zr间的有效电荷转移，生成了同时具备CeIV和ZrIII的活性物种Ce2Zr2O7，大大提高了中间氧化态醇产物的生成。

相关研究成果发表在Journal of the American Chemical Society（JACS，美国化学会志）期刊上，并被选为封面文章。

方煜教授为论文主要通讯作者，湖南大学为第一通讯单位，合作单位为福建师范大学和美国德克萨斯A&M大学。化学化工学院博士研究生何慧慧同学为论文第一作者，博士研究生袁江培同学和合作单位博士毕业生蔡沛宇同学在工作中也做出了重要贡献，为论文的共同第一作者。该工作得到了中组部项目、国家自然科学基金项目以及湖南省基金项目的支持。

入职3年来，方煜教授课题组还发展了多孔材料储能和光催化系统，在制备高性能超级电容器，以及光合成宏量制备高价值小分子药物上也有重要突破，共发表科技论文22篇，今年已发表9篇科技论文，多项工作被国际一流学术杂志选为封面、热点文章。

今年4月，方煜课题组通过一系列具有不同空腔的PCCs，研究了其作为柔性超级电容器的电化学行为和储能机制。这些PCCs表现出优异的电容器性能，其中锰基PCCs具有高达2514 F mmol^-1的摩尔比电容、250 mF cm^-2的高面电容和独特的循环稳定性。相关研究成果在国际知名期刊ACS Central Science（美国化学会中心科学）上发表，并被选为封面文章。方煜教授为论文单独通讯作者，湖南大学为唯一通讯单位，博士研究生刘康恺同学为第一作者。该工作得到了中组部项目、国家自然科学基金项目以及湖南省基金项目的支持。

今年6月，方煜课题组构建了一种基于吩噻嗪光活性基元和过渡金属簇的多孔配位笼(PCCs)，在低能量可见光照射下，笼的三种金属中心调控了活性氧物种(ROS)的生成，从而模拟了酶的反应特异性。相关研究成果在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.（德国应用化学）上发表，并被选为“热点文章”（“Hot Paper”）以及内封面。方煜教授为论文主要通讯作者，湖南大学为第一通讯单位，博士研究生袁江培同学为第一作者，课题组管宗杰副教授，以及合作单位德克萨斯A&M大学林恒宇同学也给予了大力支持，被列为共同第一作者。该工作得到了中组部项目、国家自然科学基金项目以及湖南省基金项目的支持。