湖南大学“岳麓材料杰出学者论坛”第261期
题目：分级银簇的构筑与演变机制
报告人：孙頔教授山东大学化学与化工学院
地点：中四栋一楼会议室
时间：2024年4月24日（周三）上午10：00-11：00
主持人：翁群红教授
邀请人：材料科学与工程学院
报告摘要：团簇是介于原子/分子与宏观物质之间的多核聚集体，具有确定的原子组成和化学结构。它们代表了凝聚态物质的初生态，是关联物质微观结构和宏观性质的理想模型，对深刻认识和理解物质转化的规律具有重大意义。在可以形成团簇的众多元素中，货币金属元素由于其特有的电子构型、配位习性和嗜金属作用，已经广泛用于构筑具有丰富结构类型和功能的金属团簇。与同族金和铜相比，银离子具有多样的配位构型和中等强度的银∙∙∙银相互作用，这些特性赋予银簇更丰富的结构类型和结构动态性。同时，银簇比铜簇具有更高的稳定性和更低的成本，因此成为当前金属团簇领域关注的热点。虽然国内外诸多课题组在该领域已经取得了丰硕成果，但银簇的合成方法缺乏普适性，难以建立大样本的银簇结构数据库，对其光、电、催化等性质的研究更加困难。另外，银簇结构类型的多样性使其内核生长机理及壳层结构动态演变机制展现出因簇而异的特点，至今缺乏规律性认识。银簇生长机理可以反馈指导其可控合成，而银簇动态结构机制将为理解其本征稳定性、化学反应性和催化活性本质提供依据。因此，分级银簇的构筑与演变机制成为当前该学科发展迫切需要解决的科学问题。分级结构银簇具有层次清晰的核和壳，可以分别作为银簇形成初生态和动态结构演变的研究对象。因此，探索结构层次清晰的核/壳银簇的普适性构筑方法，获得大样本多级结构银簇，捕捉银簇内核结构，诱导壳层结构动态演变，并结合微观体系的原位、瞬态、联用的研究方法来跟踪生长、动态变化过程将为解决上述问题提供可行方案，推动银簇化学向纵深发展。
相关工作以银簇合成化学为基础，构建了一个包含200多例核/壳分级结构银簇数据库，聚焦于银簇生长与动态结构机制这一关键科学问题进行系统深入的研究，取得了以下的创新性成果：（1）建立了普适性的成核/钝化协同策略，实现了核/壳分级结构银簇的可控合成，捕获并表征多种尺寸初生态银内核结构，推演得到阴离子群负电荷数与银簇芯核数间的近似数学关系；揭示了小尺寸内核的“多面体融合”及中等至大尺寸内核的“层-层嵌套”生长机制；（2）开创了复杂银簇动态结构机制研究的新方法（反应历程“慢镜头”追踪、梯度低温结晶捕获中间体单晶结构等），揭示了银簇界面结构动态本质，实现了簇间的转化合成并确立“核壳协同膨胀”相关转化机理。
报告人简介：孙頔，山东大学教授，博士生导师。国家杰出青年基金获得者，山东省杰出青年基金获得者，山东省泰山学者青年专家。2011年毕业于厦门大学化学化工学院获得博士学位。同年加入山东大学化学化工学院，独立开展银簇化学研究工作，围绕分级银簇的构筑与演变机制这一关键科学问题取得如下创新性成果：（1）建立了普适性的成核/钝化协同策略，实现了核/壳分级结构银簇的可控合成，捕获并表征多种尺寸初生态银内核结构，揭示了小尺寸内核的“多面体融合”及中等至大尺寸内核的“层-层嵌套”生长机制；（2）开创了复杂银簇动态结构机制研究的新方法，揭示了“核壳协同膨胀”和“破碎-融合”等结构转化机理并实现了银簇的转化合成。相关成果受到Science和Nat. Rev. Chem.的亮点评述，肯定了银簇合成策略和机理研究方法的创新意义。以通讯作者身份在CCS Chem. (4篇), Sci. Bull. (1篇), Sci. Adv. (2篇), Nature Synthesis (1篇), Nature Commun. (8篇), J. Am. Chem. Soc. (13篇), Angew. Chem. Int. Ed. (15篇)，Adv. Mater., (2篇)等发表SCI论文100余篇，论文被国内外学术同行在国际刊物上引用10000余次(H指数= 56)。获得2021年度山东省自然科学二等奖（第壹位）和卢嘉锡优秀导师奖，入选爱思唯尔2021年(化学)中国高被引学者。目前担任National Science Open副编辑，Chinese Chemical Letter，Chinese Journal of Structural Chemistry等杂志的青年编委。主持国家自然科学基金委面上项目，优秀青年基金，重大研究计划培育、集成项目，国际(地区)合作与交流项目等科研项目。
