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唐艳红教授课题组在光催化领域取得研究进展

发布者:发布时间:2019-11-04浏览量:

近日,唐艳红教授课题组在材料领域权威期刊Advanced Functional Materials (IF=15.621)发表研究工作“Efficient photocatalytic nitrogen fixation: Enhanced polarization, activation and cleavage by asymmetrical electron donation to N≡N bond”Advanced Functional Materials, 2019, 1906983)。论文的第一作者为我院在读博士生袁继理,这也是袁继理同学在IF>10期刊发表的第三篇论文,前2篇均发表在Applied Catalysis B: Enviromental (IF=11.698)上。

氨(NH3)是一种重要化工原料。目前工业Haber−Bosch法制氨需要高温高压苛刻条件,并且能耗和CO2排放巨大。太阳能驱动光催化N2转化NH3被认为是节能、绿色的NH3合成重要途径。然而,NºN键的高度非极性和高键合能使得仅依靠半导体光生电子难以极化、活化和解离。在异相光催化剂表面精确调控N2的配位和活化极具挑战性。唐艳红教授课题组在g-C3N4纳米片表面制备具有S缺陷的CoSx纳米晶,S缺陷诱导Ru纳米晶的原位生长,构建了Ru-Co双金属中心。N2中的两个N原子分别键合在RuCo上,形成非对称的桥连结构。两个N原子的p反键轨道分别接受过渡金属RuCod轨道电子,NºN键被高度极化,其键长拉伸到双键范畴。通过一个类酶加氢过程,光照条件下N2被高效、高选择性转化为NH3,其表观量子效率达到目前报道最高值。相关研究为异相光催化固氮提供一种新的思路。

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此外,唐艳红教授课题组在工程领域著名刊物Journal of Hazardous Materials (一区,IF=7.65)发表研究工作Static and continuous flow photoelectrocatalytic treatment of antibiotic wastewater over mesh of TiO2nanotubes implanted with g-C3N4nanosheets” (Journal of Hazardous Materials, 2020, 384, 121248),论文的第一作者为我院在读博士生唐海芳。

g-C3N4因其可见光响应、稳定性好及环境友好的优点,在环境领域备受关注。然而,g-C3N4价带氧化能力不足,水中一些难降解的高毒性持久性污染物难以被分解矿化。而且,粉末状的光催化剂不能用于连续流水处理工艺、催化剂回收利用难,极大制约其工程应用。唐艳红教授课题组通过在二氧化钛纳米管阵列网原位生长g-C3N4纳米片,构建了具有可见光响应的光电催化电极,实现了抗生素废水的连续处理,抗生素矿化程度达到目前连续流光催化工艺最高水平,运行稳定性高。相关研究为光电催化技术用于水处理工程化迈出坚实的一步。

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两篇论文通讯作者均为湖南大学材料科学与工程学院唐艳红教授和化学化工学院刘承斌教授。

论文的链接:

https://doi.org/10.1002/adfm.201906983

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121248

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